A primeira coletânea veio em 2001 na Espanha e na Itália, The Best of Laura Pausini: E ritorno da te. Em 1999, Luciano Pavarotti convidou Laura para o anual Pavarotti and friends, onde eles cantaram juntos The Land of Smiles. O primeiro álbum de Laura completamente em inglês foi intitulado "From the Inside", realizado com a Atlantic Records em 2002 e lançado somente nos países de língua inglesa principalmente nos EUA onde durante semanas, ficou entre o mais vendido e mais escutado, passando cantores famosos como Madonna, Mariah Carey e Michael Jackson. Trabalharam no projeto produtores como Patrick Leonard e John Shanks. O compacto "Surrender" fez um grande sucesso, na edição australiana do álbum foram incluídas duas versões da música. Em 2003, Laura e Pavarotti cantaram de novo, a música foi "Tu che m'hai preso il cuor". Em dezembro de 2002, Laura lançou seu primeiro DVD gravado durante um concerto do dia 2 de dezembro de 2001 em Milão, na sua turnê mundial. Em outubro de 2004, após quatro anos sem gravar em italiano/castelhano, é lançado Resta in ascolto, que conta com 11 músicas inéditas. A pedido de Madonna Laura regravou a canção "Like a flower", originalmente um extra do premiado Ray of light. A versão modificada da música chama-se "Mi abbandono a te", e é a faixa que encerra o álbum de Laura. No mesmo disco ela também gravou a canção de Biagio Antonacci, "Vivimi". Este CD também foi lançado na versão CD+DVD, com um DVD repleto de extras. Com o disco, alem de ganhar outro World Music Awads, Laura recebeu um Grammy Latino de Melhor Álbum Vocal Pop Feminino e um Grammy Awards de Melhor Álbum Pop Latino. O site oficial www.laurapausini.com foi o site italiano de música mais visitado em 2004. Durante a tour de 2005, Laura gravou o concerto feito em Paris e lançou seu primeiro CD ao vivo. Em 2006 Laura lança o álbum Io Canto, onde interpreta grandes sucessos italianos que marcaram sua vida e ainda conta com duetos de Tiziano Ferro, Juanes e Johnny Hallyday. Laura ganhou o Grammy Latino de Melhor Álbum Pop Feminino. Em 2007, Laura recebe o prêmio de "Best Selling Italian Artist" no World Music Award por mais de dois milhões de cópias vendidas do álbum "Io Canto"