En 1968, Fonda desempeña el papel principal de la película de ciencia ficción Barbarella, de Roger Vadim, la cual la convierte en un símbolo sexual a nivel internacional. En el mismo año protagoniza el drama de Sydney Pollack They Shoot Horses, Don't They? (Danzad, danzad, malditos o El baile interminable); allí comparte escena con Gig Young, Red Buttons, Bonnie Bedelia y Bruce Dern. Su interpretación recibe una gran acogida por parte de la crítica de cine y vale su primera nominación al premio Óscar por mejor actriz. A finales de esa década, recibe la oferta de protagonizar los largometrajes Rosemary's Baby (La semilla del diablo) y Bonnie y Clyde, pero rechaza ambas propuestas.